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新葡萄官网骆耿耿课题组最新研究成果在Angewandte Chemie期刊上发表

2023-09-06  点击:[]

新葡萄官网骆耿耿课题组在原子精度缺陷型金属纳米团簇的克量级合成、团簇全结构/电子结构及催化氢化性能研究上取得了新进展。相关研究成果以Total Structure, Electronic Structure and Catalytic Hydrogenation Activity of Metal-Deficient Chiral Polyhydride Cu57 Nanoclusters为题及全文形式在线发表于国际顶尖化学类期刊《Angewandte Chemie》(德国应用化学)(Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202306849)。Angewandte Chemie创刊于1888年,由Wiley-VCH出版社出版,是国际化学和材料领域最具影响力的顶级综合性刊物之一。

纳米材料的表面和体相通常都存在一定的缺陷,如点、线、面及体缺陷。其中,表面缺陷对纳米材料的性能影响很大,因此精准确定纳米材料的表面缺陷组成结构及电子结构对建立材料缺陷结构与性能之间的构-效关系至关重要。当前通常利用高分辨电镜方法来表征纳米材料的表面缺陷。然而这种技术无法精准确定表面缺陷的配体组成、金属-配体界面、化学键及电子结构。原子精度的金属纳米团簇可视为配体保护下由数个到几百个金属原子聚集而成的具有确定组成结构的超小金属纳米粒子,然而这些纳米团簇的合成产率都比较低,难以深入研究其性能。此外,存在表面空位缺陷的纳米团簇可为纳米材料的表面缺陷研究提供理想的模型。不过由于自身稳定性等原因,这种含表面空位缺陷的金属纳米团簇在实验中较难被合成分离出来,相关例子较为罕见,这就迫切需要发展一种制备缺陷型纳米团簇的方法。

骆耿耿课题组在先前团簇的研究基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 12659Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202302595),发展了一种金属纳米团簇的克量级制备方法,并合成得到一类含原子精度的表面金属空位和手性特征的高核数铜氢纳米团簇,通过各种实验表征及密度泛函理论计算确定了这种缺陷型纳米团簇的全结构及电子结构。研究表明:该纳米团簇不但具有内在的手性特征,而且团簇的表面存在独特的单个金属空位的点缺陷。进一步,理论计算揭示点空位缺陷的存在直接影响了界面的负氢离子配位模式。电喷雾质谱及催化氢化实验则表明该空位缺陷的负氢离子可在催化反应过程中自由迁移,并作为活性位点来促进纳米团簇材料的催化氢化效果。该研究将有助于理解纳米材料表面缺陷与性能之间的构-效关系。

该研究的主体工作由骆耿耿带领老版新葡萄8883国际官网的董光磊、邓成龙、潘中华等学生共同参与完成。山东大学博士生韩宝亮、美国南卫理公会大学的陶允文博士后及沙特国王大学的Mohammad Azam博士参与纳米团簇体系的理论计算分析、部分表征测试及结果讨论。该研究得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金和福州大学能源与环境光催化国家重点实验室基金的资助,并得到老版新葡萄8883国际官网分析测试中心、山东大学化学化工学院的支持。新葡萄官网骆耿耿和山东大学孙頔为共同通讯作者。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306849


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